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亞穩超硬材料的相變研究取得進展

關鍵詞 超硬材料 , 亞穩超硬材料 , 氮化硼 , 金剛石|2019-05-21 10:23:29|來源 中國科學院金屬研究所
摘要 近期,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心材料結構與缺陷研究部陳春林研究員、馬秀良研究員、葉恒強院士與東京大學YuichiIkuhara教授、NIMS谷口尚教授等人合作,利...

       近期,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心材料結構與缺陷研究部陳春林研究員、馬秀良研究員、葉恒強院士與東京大學Yuichi Ikuhara教授、NIMS谷口尚教授等人合作,利用像差校正電子顯微術在原子尺度上研究了纖鋅礦型氮化硼中的缺陷結構及其對材料相變的影響,發現材料中的三維缺陷網絡可顯著提高該亞穩超硬材料的穩定性,突破了人們對材料缺陷與相變關系的傳統認識。相關成果于5月17日在《美國國家科學院院刊》(PNAS)上在線發表。

  纖鋅礦型氮化硼是硬度接近于金剛石的超硬材料,有望在許多應用領域中替代金剛石。此外,纖鋅礦型氮化硼還是一種很有前景的寬帶半導體,具有比氮化鎵更寬的能隙、更高的導熱性等優點,有望在高性能電子器件中得到應用。然而,纖鋅礦型氮化硼是一種高壓亞穩相,在常壓下極易轉變為六角氮化硼(具有類似于石墨的結構),通常僅能通過沖擊波壓縮法制備微米尺寸的纖鋅礦型氮化硼。如何制備較大尺寸的纖鋅礦型氮化硼并使其在常溫常壓下保持穩定是個具有挑戰性的問題,相關機理尚不清楚。

  研究團隊通過高溫高壓處理六角氮化硼單晶的方法制備了毫米尺寸的纖鋅礦型氮化硼晶體,并利用掃描透射電子顯微術與第一性原理計算相結合的方法系統地研究了纖鋅礦型氮化硼中的缺陷結構及其對材料相變的影響。電子顯微學研究發現纖鋅礦型氮化硼中基面上的層錯與棱柱面上的倒反疇界相交在一起從而形成一個三維缺陷網絡。該缺陷網絡將氮化硼晶體分割為平均尺寸約十幾納米的棱柱體,相鄰的棱柱體具有相反的晶體極性。層錯與倒反疇界相交形成了數量眾多的“層錯-倒反疇界結”,交叉點的核心結構包含一個混合型不全位錯。第一性原理計算表明三維缺陷網絡可顯著抑制鋅礦型氮化硼向六角氮化硼的相變,極大地提高了材料的穩定性。傳統相變理論認為材料中的結構缺陷具有較高的能量、易于偏析雜質原子,通常是材料相變的易形核位置,會促進相變的發生。本研究發現的三維缺陷網絡對材料相變的顯著抑制作用,突破了人們對材料缺陷與相變關系的傳統認識。

  該項研究得到了中國科學院前沿科學重點研究項目、國家自然科學基金與國家青年千人計劃等項目的資助。

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圖1、利用六角氮化硼(h-BN)高溫高壓條件下相變的方法制備的纖鋅礦型氮化硼(w-BN)晶體。 (A)高質量六角氮化硼單晶,(B) 合成的纖鋅礦型氮化硼晶體為黑色,(C) 晶體相變前后的X射線衍射圖; (D) 纖鋅礦型氮化硼的拉曼光譜。

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圖2、纖鋅礦型氮化硼的顯微結構。(A,B)沿[-2110]晶帶軸的TEM明場像(a)和相應的選區電子衍射(b)。材料中形成了(0001)界面上的層錯(ISF)和(01-10)棱柱面上的倒反疇界(IDB)組成的兩類平面缺陷。紅色虛線表示晶界。(C,D)沿[0-110]晶帶軸的TEM明場像(C)和相應的選區電子衍射(D)。從中可在在(-2110)面上沒有平面缺陷。

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圖3、纖鋅礦型氮化硼的層錯(ISF)和倒反疇界(IDB)的原子結構。(A,B) 層錯的HAADF像(A)和相應的ABF像(B)。層錯改變了w-BN原子層的堆垛順序。 (C,D) 倒反疇界的HAADF像(C)和相應的ABF像(D),倒反疇界改變了材料的晶體極性。(E,F) 層錯(ISF)和倒反疇界(IDB)交叉區域的HAADF像(E)和相應的ABF像(F)。兩組垂直的平面缺陷交叉在一起形成了“層錯-倒反疇界結”,并形成了柏氏矢量為1/3[10-10]的混合型不全位錯。

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圖4、層錯(ISF)和倒反疇界(IDB)交織在一起構成三維缺陷網絡的示意圖。三維缺陷網絡將w-BN分割為平均尺寸約十幾納米的棱柱體,相鄰的棱柱體具有相反的晶體極性。

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圖5、第一性原理分子動力學模擬分析層錯(ISF)對w-BN熱穩定性的影響。(A–D)完美w-BN的結構演變過程。隨著溫度的升高,w-BN逐漸轉變為類h-BN結構,溫度升到97K時相變完成。(E–H)包含一個層錯(ISF)的w-BN的結構演變過程。層錯可以顯著地抑制w-BN的相變,該結構的完全相變溫度為360 K。

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